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上海硅酸盐所研制出超高面容量负极和低温耐受性的镁金属电池

研发快讯 2025年12月29日 14:29:08来源：中国科学院上海硅酸盐研究所 17179
摘要中国科学院上海硅酸盐研究所李驰麟研究员团队通过引入间溴氟苯(BrFB)电解液添加剂，建立了“晶面取向调控-界面工程-溶剂化结构优化”的多级协同机制。

　　【仪表网 研发快讯】镁金属电池凭借负极材料的高理论容量(3833 mAh cm-3)、资源丰度及本征抗枝晶特性，被视为下一代储能体系的有力候选。然而，其实际应用面临三重核心挑战：界面钝化问题：高电荷密度的Mg2+易与溶剂/杂质反应生成绝缘层(如MgO、MgCO3)，阻碍离子传输并增加成核能垒；动力学限制：强溶剂化作用(尤其与醚类溶剂)导致脱溶剂化困难，低温下性能进一步恶化；极端工况下的枝晶风险：高面容量(>10 mAh cm-2)或高电流密度下，传统水平取向的(002)镁晶面虽热力学稳定，但缓慢的动力学易引发局部电场畸变和镁枝晶生长。现有策略如人工SEI或电解液改性(卤化物/亲核添加剂)虽能部分缓解钝化，却难以协同解决镁负极侧沉积取向失控(高面容量下无序堆积)、SEI机械稳定性不足(循环体积变化致破裂)及溶剂化结构僵化(脱溶剂能垒高)等瓶颈。因此，亟需开发兼具晶面调控、界面稳定与动力学优化的新机制，以实现超高面容量、长寿命及低温下的无枝晶镁金属负极。

 
　　近日，中国科学院上海硅酸盐研究所李驰麟研究员团队通过引入间溴氟苯(BrFB)电解液添加剂，建立了“晶面取向调控-界面工程-溶剂化结构优化”的多级协同机制。在镁沉积行为调控方面，BrFB凭借其溴/氟官能团对Mg(002)晶面的特异性吸附，有效阻断了镁原子的水平堆叠生长，诱导形成了垂直取向的(110)晶面主导的均匀沉积，实现了超高面容量下的致密阵列结构镁负极。在界面化学层面，BrFB在电化学循环中原位分解形成Br/F杂化SEI，其中MgBr2组分构建低迁移能垒(0.27 eV)的离子传输通道，而MgF2纳米域提供电子绝缘屏障和机械支撑，协同抑制负极枝晶生长与界面副反应。在溶剂化结构调控中，BrFB与二乙二醇二甲醚(G2)溶剂通过C-F/C-Br…H-C偶极相互作用重构外层溶剂鞘，显著削弱Mg2+-溶剂配位强度，降低脱溶剂化活化能。该协同机制使镁对称电池在30 mAh cm-2超高面容量下稳定循环280小时(镁利用率89%)及-20℃低温下稳定运行600 小时；过电位显著降至190 mV，并可实现7000小时的超长稳定循环，突破了已报道添加剂策略的寿命极限。匹配CuS正极的全电池在300 mA g-1下保持了155 mAh g-1可逆容量，证实了该策略对高能量密度镁电池实用化的推进价值。相关成果发表于Energy Environ. Sci. 18, 7254-7266, 2025。
 
　　团队也设计了基于强路易斯酸碱相互作用促进金属氟化物解离并构建亲镁界面层的负极改性策略，实现了无氯镁电池的稳定运行。在含有路易斯碱性位点的三氟甲烷磺酸镁添加剂促进Sb-F键解离后，在Mg电极表面制备了亲镁的Sb骨架。而置换产物MgF2具有不同寻常的单斜结构，可以提高界面内的电子绝缘和Mg2+传输，保证Mg2+的快速扩散，抑制电解质的钝化。同时，界面副产物氟氧化锑的存在能够降低镁离子去溶剂化的能垒，并且在快速镁沉积和剥离过程中氟氧化锑的持续还原可弥补失效的亲镁Sb位点，提高镁电池的长期循环稳定性。在这种人工SEI保护下，对称电池在常规Mg(TFSI)2/DME电解质中，在1 mA cm-2的高电流密度和5 mAh cm-2中的高面容量下可实现>2000小时的镁沉积/剥离循环。相关成果发表于Adv. Energy Mater. 14, 2401507, 2024。
 
　　该团队也联合上海大学高彦峰教授提出采用聚(3，4-二氢-2H-吡喃)(polyDHP)对镁金属负极进行改性来调控界面溶剂化结构，进而实现快速的Mg2+传导。PolyDHP固有的空间位阻以及其与Mg2+的静电相互作用能够降低第一溶剂化鞘层中的溶剂分子，增加阴离子和polyDHP的含量，从而降低Mg2+的去溶剂化能垒。并且，在镁负极表面低聚物的玻璃化转变作用下，界面相在-20 ℃下具有更规整的结构，表现出更加连续的离子传输通道，从而首次实现了镁金属电池的低温可逆循环。室温时，在5 mA cm-2和10 mAh cm-2条件下，镁对称电池能够循环5000 小时；-20 ℃时，在3 mA cm-2和3 mAh cm-2条件下，镁对称电池能够循环1300 小时，采用CuS正极的全电池能够稳定循环200圈。这项工作为镁金属电池在极端环境下应用提供了新的解决方案。相关成果发表于ACS Nano 19, 16877-16889, 2025。
 
　　上述工作第一作者分别是上海硅酸盐所博士生李古月和硕士生王腾飞，通讯作者是上海硅酸盐所陈克艺副研究员、上海大学高彦峰教授和李驰麟研究员，相关研究工作得到了国家自然科学基金和上海市科委等项目的资助和支持。
 
图1 对称和半对称电池的电化学性能
 
图2 MBG电解质中的镁沉积行为
 
图3溶剂化结构的表征和理论计算
 
图4 CuS||Mg全电池的电化学性能
 
图5构建持续释放亲镁位点的富氟界面层实现高稳定无氯镁金属电池
 
图6吡喃基聚合物调控界面溶剂化结构实现具有高面容量和低温耐受性的镁金属电池

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